氫氣的加人能在相同人口氣體溫度條件下有效提高甲烷轉(zhuǎn)化率。由于Pt基催化劑的催化效果要優(yōu)于Pd基催化劑。造成理論計算結(jié)果與實驗結(jié)果在催化反應(yīng)速率和轉(zhuǎn)化率上有較大差異。另外,水燕氣的存在以及長時間實驗造成催化劑的老化,也會對實驗結(jié)果產(chǎn)生--定影響。文獻中也討論了催化劑條件下3種氣體(甲烷、一氧化碳和氫氣)混合與單一氣體催化燃燒的比較,發(fā)現(xiàn)在甲統(tǒng)轉(zhuǎn)化率相同的情況下,燃燒室人口氣體溫度要低200K。雖然選取的催化劑不同,但在反應(yīng)趨勢上得出了類似的結(jié)論。
在甲烷體積分數(shù)不變的情況下,提高氫氣體積分數(shù)可以提高甲烷轉(zhuǎn)化率,當(dāng)3種混合氣體積分數(shù)升高時(甲烷2.3%、一氧化碳2.7%、氫氣1.6%),甲烷的催化燃燒受到抑制,這種抑制主要來自一氧化碳,并沒有討論氫氣對甲烷催化燃燒的抑制效果。而通過本文實驗發(fā)現(xiàn),氫氣并末對甲烷催化燃燒產(chǎn)生抑制作用。甲燒轉(zhuǎn)化率隨著氫氣體積分數(shù)的升高而提高。因此,氫氣對甲烷的助燃主要是因為氫氣在催化劑表面上的催化反應(yīng)提高了催化劑的表面溫度造成的。
氫氣的加人使得甲烷在低于起燃點的人口氣體溫度條件下,仍能在催化劑表面發(fā)生較高轉(zhuǎn)化率的催化反應(yīng),從實驗結(jié)果可以看出,反應(yīng)進行過程中,當(dāng)甲燒體積分數(shù)開始下降,即甲烷開始發(fā)生催化燃燒反應(yīng)時,并未同時生成二氧化碳。根據(jù)反應(yīng)條件。猜測此時生成了一氧化碳。甲烷在發(fā)生催化燃燒反應(yīng)時,會產(chǎn)生中間產(chǎn)物--氧化碳,考慮到實驗中甲烷與空氣混合完全,氧氣過量的情況下,一氧化碳的產(chǎn)生不可能是因為甲燒燃燒不完全,因此一氧化碳是甲烷催化燃燒的中間產(chǎn)物。從甲烷催化燃燒的反應(yīng)機理可以看出,氧化碳的產(chǎn)生要早于二氧化碳。此處少量一氧化碳的產(chǎn)生間接佐證了甲烷在Pd基上催化燃燒的反應(yīng)機理。
在其他條件不變的情況下,甲烷體積分數(shù)的提高能顯著提高甲烷轉(zhuǎn)化率。研究“表明,在Pd基催化劑甲烷催化燃燒反應(yīng)中,甲烷的反應(yīng)級數(shù)約為1.即申燒的催化燃燒反應(yīng)速率與甲烷體積分數(shù)成正比,因而隨著原料氣中甲烷體積分數(shù)的升高,催化劑的甲烷催化活性有顯著的提高。所以甲燒催化燃燒反應(yīng)對甲烷體積分數(shù)的變化很敏感。當(dāng)氫氣體積分數(shù)保持不變,甲烷體積分數(shù)從1%提升到1.95%時。轉(zhuǎn)化率提高了3.5%。
在超低體積分數(shù)甲烷燃料中加入少量氫氣,可有效提高甲烷轉(zhuǎn)化率。甲烷體積分數(shù)為1%時,氫氣體積分數(shù)從0.81%升高到1.47%,甲烷催化燃燒轉(zhuǎn)化率提高了16%,接近甲烷催化燃燒反應(yīng)的起燃轉(zhuǎn)化率,甲烷體積分數(shù)約為2%時,氯氣體積分數(shù)從1.55%升高到3.1%,在相同反應(yīng)時間下。甲烷轉(zhuǎn)化率提高了。
少量氫氣的加入能有效降低甲烷氣體的催化燃燒起燃溫度。在較低的人口氣體溫度下仍能在催化燃燒室中達到較高的甲燒轉(zhuǎn)化率,在520C的人口氣體溫度,5.4m/s的流速下,4,7%體積分數(shù)的甲烷轉(zhuǎn)化率為10.7%.而當(dāng)氣體組分為1.9%體積分數(shù)的甲烷和3.1%體積分數(shù)的氫氣,在相同的人口條件下,氫氣能完全催化燃燒,甲烷轉(zhuǎn)化率能達到57.4%。對于相近體積分數(shù)的氫氣,甲烷的體積分數(shù)越高,氫氣對甲烷的助燃效果越明顯。
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